光催化比較牛的博士導師
① 何傑的資料
姓名：何潔
籍貫：貴陽
星座：白羊
年齡：19
民族：彝族
愛好：唱歌
學歷：大學本科在讀
身高：157CM
性格：開朗 內向 雙重性格
最欣賞的藝人：CHRISTINA、張惠妹
個人經歷：99年獲貴州「99明星挑戰賽」第一名並代表貴州參加北京《歡樂總動員》模仿秀單元 04年參加「靚麗多」選拔賽進入全國8強首屆校園歌手英文歌大賽「一等獎」。
太陽、金星落在白羊座，火星落在射手座，如此強勢的火相位置，難怪何潔在舞台上活力四射。水星落在處女座，表現在何潔那非常敏銳地觀察力，他能夠在舞台上時刻成長進步著，每一場的比賽，都在增加著她的舞台經驗和演唱功力，這是一個非常典型的戰斗型歌手。
另外何潔的星盤中有一個T三角，會讓她在情緒激動時說不出話來，或者說的顛三倒四，隨著舞台經驗的豐富，這個小小的瑕疵會改進的。不過白羊座的太陽與射手座的火星，形成了刑位關系，脾氣已經不算好的白羊座，一旦爆發出來，肯定著實可觀啊。
何潔（1986年3月25日-），彝族，籍貫中國貴州貴陽。中國大陸女歌手。其擁躉自稱「盒飯」（何潔Fans的諧音）。
履歷
學歷：現就讀於四川音樂學院
性格：開朗 內向 雙重性格
最欣賞的藝人：克里斯蒂娜·阿奎萊拉、張惠妹
個人經歷：
99年獲貴州「99明星挑戰賽」第一名並代表貴州參加北京《歡樂總動員》模仿秀單元 04年參加「靚麗多」選拔賽進入全國8強首屆校園歌手英文歌大賽「一等獎」。
個人簡介：
何潔的外形酷似香港明星楊千嬅，甜美的外形加上羞澀的笑臉，給觀眾帶來十分陽光的感覺。她的現場表現力富有激情，非常動感，瞬間的爆發力讓人震撼，簡直不敢相信是出自如此可愛的何潔之口。
何傑，人名，著名的有已故的科學家、教育家何傑，他早年留學美國。回國後為廣東、廣西和大西南的地質和礦產勘探作出了貢獻。他發揮其專長，加速嶺南煤礦開發。除煤炭外，他還是寶石、金礦及鈾礦研究的先驅者。我國現代高等教育界和科技界的老一輩教育家和科學家。另外有同名教師、教授。
② 福州大學光催化研究所的骨幹團隊
研究所抄所長、實驗室主任付賢智教授。物理化學國家重點學科的學術帶頭人和博士生導師，福州大學「閩江學者」特聘教授，國家百千萬人才工程第一、二層次人選。
實驗室副主任劉平博士，博士生導師，福州大學一級責任教授，重點學科-無機化學學術帶頭人。
實驗室副主任王緒緒教授，留法博士。福州大學二級責任教授，全國重點學科-物理化學學科學術帶頭人。
③ 日本「光催化之父」全職加盟上海理工，他此前有多哪些成就
隨著中國國力的增強，國際地位的不斷提高，開放進一步深化，我國將吸引大量國外頂尖高科技人才來華建功立業 。近日，日本著名科學家，藤島昭攜團隊全職加盟上海理工大學。
“光催化之父”藤島昭有什麼成就？
藤島昭院士可是多次獲得過諾貝爾化學獎提名的大佬，而且還是光催化的發明者，被人們親切的稱為光催化之父。09年藤島昭就當選了歐洲科學院院士。2010年-2018年3月還擔任了日本東京理工大學的校長。還在19年登陸過咋們中國的電視節目《開講啦》在節目中為在座的學生講解知識。
④ 大家好，我今年報了廈門大學的催化專業研究生，不知道哪個導師比較厲害，能否推薦幾個謝謝！
蔡啟瑞，中國催化學科奠基人
⑤ 宋心琦的生平介紹
宋心琦，1928年8月7日出生於江蘇常熟。
1946年考入清華大學化學系。
1951年畢業後留校為研究生，導師為馮新德教授。
1952年院系調整時，服從國家需要留清華大學普通化學教研組任教，任教研組科學秘書及實驗室主任。此後，他長期從事普通化學及無機化學教學工作。
1956年任講師，1978年任副教授，同年應DAAD邀請赴德國Tübingen大學理論化學及物理化學研究所短期進修，並參與部分光化學研究工作。
1979年起擔任清華大學化學與化學工程系物理化學教研組主任，主持恢復理科化學專業的多項工作。1983年宋心琦晉升為教授，任化學系與化學工程系副系主任，負責籌備化學系重建工作。
1985年參加清華大學理科赴美考察近三個月，訪問了多所美國知名學府，注意深入了解及比較中美兩國在教學及教育思想、招生、培養計劃等方面的特點，有關情況和分析在化學通報上有專文發表。
1985年清華大學化學系正式成立，並同時成立了由應用數學系、應用物理系、化學系與生物科學與技術系組成的理學院。宋心琦擔任化學系學術委員會主任，兼管理學院研究基金的工作，為原基礎課教師由單一教學向以教學為主同時進行科學研究的轉變提供了支持和鼓勵。
1991年宋心琦被批准為清華大學化學系物理化學博士點的博士生導師，同年開始招收博士生。其研究工作以光化學為基礎，選題則涉及生命、材料和環保等領域，在化學發光體系及反應機理、多道檢測技術、酞菁光敏氧化反應、光致變色體系、有機電致發光體系、納米TiO2材料的制備及其光催化氧化等領域開展了大量而富有成果的研究工作。1995年宋心琦退休後仍擔任博士生論文指導工作，直至1997年共培養碩士生近40人，博士生11人。
⑥ 付賢智的介紹
付賢智，男，1957年7月生，福建邵武人，中國工程院院士。現任中共福州大學委員會常委、副書記，校長，教授，博士生導師。 中國光催化領域的知名學者，中國太陽能學會光化學專業委員會理事，創建了我國目前在光催化高新技術領域唯一的研究所-福州大學光催化研究所。1998年獲全國模範教師稱號，2001年被授予全國師德標兵，2003年獲全國留學人員成就獎，2005年被授予全國先進工作者，2007年當選中共十七大代表。
⑦ 催化劑研究方面比較好的導師
Catalysis Research of Relevance to Carbon Management: Progress, Challenges, and Opportunities
Hironori Arakawa, Michele Aresta,....Tobin J. Marks
Chem. Rev. 2001, 101, 953-996此篇作者基本匯集了世界上一半的著名催化科學家，必讀！
Organic Reactions at Well-Defined Oxide Surfaces
Mark A. Barteau特拉華大學的催化牛人
Chem. Rev. 1996, 96, 1413-1430
ACID-BASE REACTIONS ON SOLID SURFACES: THE REACTIONS OF HCOOH, H&O, AND HCOOCH3 WITH OXYGEN ON Ag (110)
M.A. BARTEAU, M. BOWKER and R.J. MADIX三位牛人的固體表面酸鹼反應
Surface Science 94 (1980) 303-322
Chemical Structures and Performance of Perovskite Oxides
M. A. Pen and J. L. G. Fierro關於鈣鈦礦氧化物的牛人綜述
Chem. Rev. 2001, 101, 1981-2017
The Binary Rare Earth Oxides二元稀土氧化物
Gin-ya Adachi* and Nobuhito Imanaka
Chem. Rev. 1998, 98, 1479-1514
Oxygen vacancies in transition metal and rare earth oxides: Current state of understanding and remaining challenges過渡金屬和稀土氧化物的氧空穴，很著名的綜述
M. Veronica Ganglia-Pirovano, Alexander Hofmann, Joachim Sauer
Surface Science Reports 62 (2007) 219–270 **的一句名言「中東有石油，中國有稀土。」
Classical kinetics of catalytic reactions
Gérald Djéga-Mariadassou and Michel Boudart
Journal of Catalysis 216 (2003) 89–97經典的機理與催化反應，必讀！
Role of the Crystal-Field Theory in Determining the Structures of Spinels
Jeremy K. Burdett 伯德特金屬固體物理
J. Am. Chem. Soc. 1982, 104, 92-95
Hideshi Hattori服部英教授的多相鹼催化3篇綜述，填補田部教授的固體酸催化
Heterogeneous Basic Catalysis多相鹼催化唯一Chem Rev綜述
Chem. Rev. 1995, 95. 537-550
CATALYSIS BY BASIC METAL OXIDES金屬氧化物的鹼性催化
Materials Chemistry and Physics, 18 (1988) 533-552
Solid base catalysts: generation of basic sites and application to organic synthesis
Applied Catalysis A: General 222 (2001) 247–259固體鹼催化劑
Solid base catalysts for the synthesis of fine chemicals
Yoshio Ono
Journal of Catalysis 216 (2003) 406–415 前面講過Robert J. Davis的一篇在J Catal上的分子篩鹼催化綜述
「Intelligent」 reforming catalysts: Trace noble metal-doped Ni/Mg(Al)O derived from hydrotalcites
Katsuomi Takehira 必將風靡的智能重整催化劑
Journal of Natural Gas Chemistry 18(2009) 237–259
SURFACE RECONSTRUCTION AND CATALYSIS
G. A. Somorjai
Annu. Rev. Phys. Chern. 1994.45: 721-51表面重建與催化
High technology catalysts towards 100% selectivity Fabrication, characterization and reaction studies
G.A. Somorjai*, R.M. Rioux
Catalysis Today 100 (2005) 201–215高選擇性的研究
POTENTIAL ENERGY SURFACES FOR CHEMICAL REACTIONS AT SOLID SURFACES
Barbara J. Garrison and Deepak Srivastava在固體表面化學反應的勢能面
Annu. Rev. Phys. Chern. 1995.46: 373-94
Elementary Processes at Gas/Metal Interfaces
By Gerhard Ertl
Angew Chem IE (1976)金屬界面
Monitoring in situ catalytically active states of Ru catalysts for different methanol oxidation pathways
R. Blume…R. Schlogl…and M. Kiskinova*弗里茨哈珀所的釕基催化
Phys. Chem. Chem. Phys., 2007, 9, 3648–3657
Mechanism of HCl oxidation (Deacon process) over RuO2
Núria López...Javier Pérez-Ramírez 牛人JPR教授在制氯的綜述
Journal of Catalysis 255 (2008) 29–39
Substitutional alloy of Ce and Al
Qiao-Shi Zeng…鈰鋁結晶石，浙大去年很有影響力的一篇
PNAS February 24, 2009 vol. 106 no. 8 2515–2518
Deactivation of metal catalysts in liquid phase organic reactions
Michèle Besson, Pierre Gallezot 液相有機反應中金屬催化劑的失活
Catalysis Today 81 (2003) 547
Process options for converting renewable feedstocks to bioprocts
Pierre Gallezot 可再生的原料
Green Chem., 2007, 9, 295–302
Catalytic Conversion of Biomass: Challenges and Issues
Pierre Gallezot 生物質催化轉化
ChemSusChem 2008, 1, 734 – 737
New possibilities and opportunities for basic and applied research on selective oxidation by solid catalysts: an overview
G. Centia,*, M. Misonob 固體催化劑的選擇性氧化綜述
Catalysis Today 41 (1998) 287
The Desorption of Alcohols from Metal Oxides.
D. J. WHEELER…醇在金屬氧化物表面的脫附
J Catal, 1960
Research Perspectives ring 40 Years of the Journal of Catalysis
Frank S. Stone 催化學報40年歷史的總結
Journal of Catalysis 216 (2003) 2–11
Environmental catalysis
François Garin 環境催化綜述
Catalysis Today 89 (2004) 255–268
Catalytic conversion of methane to more useful chemicals and fuels: a challenge for the 21st century
Jack H. Lunsford 甲烷的催化轉化展望
Catalysis Today 63 (2000) 165–174
Natural gas chemical transformations: The path to refining in the future
Eardo Falabell, Sousa-Aguiar…天然氣的未來
Catalysis Today 101 (2005) 3–7
Characterization of zeolite basicity using probe molecules by means of infrared and solid state NMR spectroscopies固體核磁表徵分子篩的鹼性
Manuel Sanchez-Sanchez, Teresa Blasco *
Catalysis Today 143 (2009) 293–301
Transition metal phosphide hydroprocessing catalysts: A review
S. Ted Oyama…加氫催化綜述
Catalysis Today 143 (2009) 94–107
Concepts in Theoretical Heterogeneous Catalytic Reactivity
Rutger A. Van Santen; Matthew Neurock大牛的多相催化轉化的理論概念
Catalysis Reviews, 37: 4, 557
Hydrotalcite-like anionic clays in catalytic organic reactions
Bert F. Sels; Dirk E. De Vos; Pierre A. Jacobs
Catalysis Reviews, 43: 4, 443 水滑石類陰離子粘土的有機催化
Methane Oxyforming for Synthesis Gas Proction
Andrew P. E. York; Tian-cun Xiao; Malcolm L. H. Green…
Catalysis Reviews, 49:4, 511 – 560 牛津甲烷的利用
Precious Metal Catalysts Supported on Ceramic and Metal Monolithic Structures for the Hydrogen Economy
Robert J. Farrauto…氫能領域的負載型貴金屬催化劑
Catalysis Reviews, 49:2, 141 - 196
Catalytic Proction of Liquid Fuels from Biomass-Derived Oxygenated Hydrocarbons: Catalytic Coupling at Multiple Length Scales 生物質能
Dante A. Simonetti; James A. Dumesic
Catalysis Reviews, 51: 3, 441
Gas Conversion to Liquid Fuels and Chemicals: The Methanol Route-Catalysis and Processes Development
Touhami Mokrani; Mike Scurrell 甲醇經濟，氣轉液
Catalysis Reviews, 51: 1, 1
Recent Advances in the Liquid-Phase Synthesis of Metal Nanostructures with Controlled Shape and Size for Catalysis 液相中形貌尺寸可控合成納米金屬
Natalia Semagina; Lioubov Kiwi-Minsker
Catalysis Reviews, 51: 2, 147
Selective Catalysis of Lactic Acid to Proce Commodity Chemicals
Yongxian Fan; Chunhui Zhou; Xiaohong Zhu 浙工大去年很著名的乳酸催化轉化綜述
Catalysis Reviews, 51: 3, 293
Water Gas Shift Catalysis
Chandra Ratnasamy; Jon P. Wagner 水汽轉換反應
Catalysis Reviews, 51: 3, 325
Aromatic Hydrogenation Catalysis: A Review
Antonymuthu Stanislaus; Barry H. Cooper 芳烴的加氫催化
Catalysis Reviews, 36: 1, 75
Enhanced ethanol proction inside carbon-nanotube reactors containing catalytic particles
XIULIAN PAN…AND XINHE BAO* 包院士的碳納米管催化綜述
nature materials
石墨烯的化學研究進展
傅強, 包信和 科學通報2009 年第 54 卷第 18 期: 2657 ~ 2666
Chem Rev上關於多相催化著名的一期專刊
Special Issue of 『『Introction: Heterogeneous Catalysis』』
Volume 95, Number 3 May 1995
Methods for Preparation of Catalytic Materials 催化材料的制備，必讀！
James A. Schwarz, Cristian Contescu and Adriana Contescu
Oscillatory Kinetics in Heterogeneous Catalysis
Ronald lmbihl and Gerhard Ertl*
Turnover Rates in Heterogeneous Catalysis 最近被狂頂的TOF綜述，殊不知該期篇篇經典
M. Boudart
Supported Metal Clusters: Synthesis, Structure, and Catalysis 牛人的催化材料綜述
B. C. Gates
Spillover in Heterogeneous Catalysis 多相催化的溢流
W. Curtis Conner, Jr., J and John L. Falconer
Modeling the Kinetics of Heterogeneous Catalysis 模擬和機理
H. Chuan Kang*, W. H. Weinberg*
推薦幾期其他雜志多相催化相關的專刊：
Special Issue of 『『IB metals』』 Copper, Silver and Gold in Catalysis
Catalysis Today 36 (1997)
Special Issue of 『『Recent advances in catalytic proction of hydrogen from renewable sources』』
Catalysis Today 129 (2007) 263–264
Special Issue of 『『Chemistry and physics of metal oxide nanostructures』』
Phys. Chem. Chem. Phys., 2009, 11, 3607
Special Issue of 『『Catalytic Synthesis and Utilization of Alcohols』』
Catalysis Today 147 (2009) 61
德國馬普-哈伯研究所的Hans-Joachim Freund教授，有實力N/S但據說號稱絕不發表N/S的牛人
Surface chemistry of carbon dioxide 最早拜讀Freund教授的文章
Surface Science Reports 25 (1996) 225-273
Molecular beam experiments on model catalysts
Surface Science Reports 57 (2005) 157–298
Photochemistry on Metal Nanoparticles
Chem. Rev. 2006, 106, 4301-4320
Gold Supported on Thin Oxide Films: From Single Atoms to Nanoparticles
Vol. 41, No. 8 August 2008 949-956 ACCOUNTS OF CHEMICAL RESEARCH
Oxide ultra-thin films on metals: new materials for the design of supported metal catalysts
Chem. Soc. Rev., 2008, 37, 2224–2242
美國德州A&M大學化學系的D. Wayne Goodman教授，表面化學及催化牛人
Model Catalytic Studies over Metal Single Crystals
Acc. Chem. Res. 1984, 17, 194-200
Catalysis: New Perspectives from Surface Science 科學的展望
SCIENCE, VOL. 236
Model Studies in Catalysis Using Surface Science Probes 又是那一期著名的文章之一
Chem. Rev. 1995, 95, 523-536
Metal Oxide Surfaces and Their Interactions with Aqueous Solutions and Microbial Organisms
Chem. Rev. 1999, 99, 77-174
High-pressure catalytic reactions over single-crystal metal surfaces 表面催化必讀經典
Surface Science Reports 14 (1991) 1-107
Chemical and Electronic Properties of Bimetallic Surfaces 雙金屬表面
Acc. Chem. Res., Vol. 28, No. 12, 1995
Catalytically Active Gold: From Nanoparticles to Ultrathin Films
Acc. Chem. Res. 2006, 39, 739-746 Precious little catalyst 前面介紹過的NATURE, 2008
UCR的Francisco Zaera教授
Infrared and molecular beam studies of chemical reactions on solid surfaces
International Reviews in Physical Chemistry, 21: 3, 433
Regio-, Stereo-, and Enantioselectivity in Hydrocarbon Conversion on Metal Surfaces
Acc. Chem. Res. 1152-1160 August 2009 Vol. 42, No. 8 碳水化合物
Kinetics of Chemical Reactions on Solid Surfaces: Deviations from Conventional Theory
Acc. Chem. Res. 2002, 35, 129-136 固體表面的催化
Organic chemistry on solid surfaces馬博士的文章
Surface Science Reports 61 (2006) 229–281
瑞士蘇黎世聯邦理工的Alfons Baiker教授
Aerogels in Catalysis
Catalysis Reviews, 37: 4, 515 — 556
Supercritical Fluids in Heterogeneous Catalysis
Chem. Rev. 1999, 99, 453-473
Utilization of carbon dioxide in heterogeneous catalytic synthesis²
Appl. Organometal. Chem. 14, 751–762 (2000)
Heterogeneous Enantioselective Hydrogenation over Cinchona Alkaloid Modified Platinum: Mechanistic Insights into a Complex Reaction
Acc. Chem. Res. 2004, 37, 909-917
Oxidation of Alcohols with Molecular Oxygen on Solid Catalysts
Chem. Rev. 2004, 104, 3037-3058
Catalytic Oxidations in Dense Carbon Dioxide
Chem. Rev. 2009, 109, 2409–2454 拜科教授的綜述值得一讀
NOx Storage-Rection Catalysis: From Mechanism and Materials Properties to Storage-Rection Performance
Chem. Rev. 2009, 109, 4054–4091
⑧ 鄒志剛院士團隊ACS Catalysis: 高效可見光催化C-N偶聯反應新思路
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第一作者：鈕峰
通訊作者：塗文廣教授，周勇教授，鄒志剛教授
通訊單位：香港中文大學（深圳）理工學院
論文DOI：10.1021/acscatal.2c00433
全文速覽
通過醇和胺的C-N偶聯是工業中合成不同有機胺的重要反應路徑，而這一過程往往需要在高溫高壓等較苛刻的條件下進行。因此，本工作中，我們設計了一種基於CdS-Pd單原子體系催化劑用於實現高效可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶聯反應獲得二級胺。通過實驗研究發現，Pd與CdS表面的懸掛S原子原位配位形成單一Pd-Sx物種。該催化劑的可見光催化C-N偶聯的二級胺產率接近100%，同時釋放出可觀的綠色能源氫氣（11.8 mmol gcat-1h-1）。機理研究與分析表明，苯甲醇上脫去的H+較容易吸附到長壽命的•Pd-Sx中間態物種而形成H-Pd-Sx中間體。最後，吸附的H又容易脫附，加成到苄烯苯胺的N上，實現氫轉移，完成亞胺的加氫過程，得到最後所需要的二級胺產物苄基苯胺。整個過程中，H的吸脫附可以循環進行，因此Pd-Sx配位物種可以作為有效的氫轉移的橋梁實現加氫過程。此外，該光催化劑體系具有較好的底物適應性和循環能力。這一工作將為溫和條件下實現高效C-N偶聯反應提供一種新的思路。
背景介紹
隨著工業的發展與進步，有機胺廣泛應用於農業、醫葯、家居、軍工等領域，其合成在工業生產中有著越來越明顯的重要性。基於「借氫機制（氫轉移）」，通過胺與醇的C-N偶聯被認為是一種較為綠色的合成有機胺的理想路徑。這一過程主要包含醇的脫氫、亞胺的生成以及亞胺的加氫這三個主要步驟。其中醇的脫氫是整個反應的決速步驟。然而，基於這一機制，在熱催化合成有機胺的過程中存在一些缺點：（1）醇的脫氫決速步驟需要較苛刻的條件（高溫高壓）；（2）易發生過度偶聯，使得產物分布廣，不利於分離；（3）反應中使用的催化劑多為高負載量的負載型貴金屬催化劑（如Ru/Al2O3、Pd/Al2O3、Rh/Al2O3等），成本較高。因此，開發出高效低成本的催化劑具有一定的挑戰性。近年來，利用光氧化還原技術實現常溫常壓條件下有機胺的合成引起了廣泛的關注。研究者們通常採用一些貴金屬有機配合物分子進行均相催化反應，但反應後催化劑難以進行分離，在實際工業生產中難以大規模應用。而採用傳統的半導體光催化劑進行多相催化反應，則可以有效解決這一難題。然而僅僅依靠半導體本身的催化能力，很難達到較高的催化活性，實際應用過程中往往需要通過負載一些助催化劑或表面修飾來提高催化性能。近些年，單原子催化被認為是較有前景的領域。單原子催化劑由於其獨特的電子結構和較高的原子利用效率而表現出優異的催化活性，被廣泛應用於光催化水分解制氫、二氧化碳還原、固氮和有機物降解等領域。因此，我們課題組設計開發了一種單原子光催化劑CdS-Pd，該催化劑可以有效地用於可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶聯反應，獲得具有工業應用價值的二級胺。同時反應過程中釋放出清潔能源氫氣。這一工作將為溫和條件下實現C-N偶聯反應提供一種新的途徑。
本文亮點
1. 本工作通過Pd原子與CdS表面的懸掛S原子原位配位制備了一種CdS-Pd的單原子光催化劑，該催化劑可以實現高效可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶聯反應獲得近100%產率的二級胺N-苄基苯胺以及較高的產氫活性。
2. 實驗和理論計算結果證實了，相比於Pd納米顆粒助催化劑負載的CdS，單一Pd-Sx物種能夠有效捕獲光生電子，使其具有較長的壽命，而且氫在Pd-Sx物種上的吸脫附能力較強，從而可以作為有效的氫轉移載體實現亞胺的加氫，得到目標產物二級胺。
3. 此外，在優化的反應條件下，該催化劑具有較好的穩定性，以及對不同醇類和取代胺的C-N偶聯反應具有良好的底物適應性。
圖文解析
本工作中，首先我們採用水熱法制備了六方晶系結構，顆粒尺寸約為50 nm的納米球形CdS，其帶寬約為2.2eV（ 圖1 a ）。隨後，在可見光催化C-N偶聯反應過程中加入PdCl2溶液原位合成單原子催化劑CdS-Pd SAs。作為對比，我們採用浸漬法制備了Pd納米顆粒負載的CdS催化劑CdS-Pd NPs。從圖1b的XPS圖譜可以看出，光催化反應後的CdS中事實上存在Pd元素。結合能336.7 eV和342 eV分別對應Pd 3d5/2和Pd 3d3/2，表明Pd以2+價態形式存在，而非單質態。因此，我們可以初步推測反應後，Pd與CdS進行了一定的配位。
圖1 CdS和CdS-Pd SAs單原子催化劑的結構表徵
為了進一步確定反應後Pd的狀態以及與CdS的配位環境，我們對樣品分別進行了X射線精細結構譜（XAFS）和球差電鏡的表徵。從圖3d可以明顯看出反應後的CdS表面上的Pd物種既不是二價態也不是單質態，而是以一定配位的形式存在。通過對樣品CdS-Pd SAs中Pd的K-edge EXAFS圖譜進行擬合，可以得出Pd-S的配位數約為3（ 表1 ）。通過進一步的HAADF-STEM和 EDS mapping圖可以清晰地看到Pd以單原子形式均勻地分散在CdS上（ 圖1 e-j ）。因此，綜合上述表徵方法，我們可以初步證實在光催化反應過程中，PdCl2以Pd-S配位鍵的形式將Pd原子錨定在了CdS載體上，為光催化反應過程提供一定的反應活性中心。
表1 樣品CdS-PdSAs中Pd的EXAFS擬合數據
CN , coordination number; R , bonding distance; σ 2, Debye-Waller factor; Δ E0 , inner potential shift.
為了進一步研究CdS表面的S對催化反應的影響，我們首先對CdS進行了不同程度的表面修飾（400 oC高溫煅燒：CdS-400；雙氧水表面腐蝕：CdS-H2O2）。從圖2 a可以看出，採用不同的手段修飾後，CdS的結構並未發生明顯變化，仍然是結晶度較好的六方晶系結構。CdS、CdS-400和CdS-H2O2的能帶分別為2.21、2.12和2.2 eV，即能帶結構也未發生明顯變化（ 圖2 b ）。從圖2 c和d可以明顯看出， CdS通過表面修飾之後，Cd 3d和S 2p均向高結合能偏移，而且偏移程度隨著修飾強度增強而增大。這主要是由於CdS修飾後產生了一定的S空位，使得表面部分Cd暴露，從而改變了Cd和S的周邊電子雲密度分布。
圖2 修飾前後的CdS結構表徵
在常溫常壓氮氣氣氛下，我們採用苯甲醇和苯胺的C-N偶聯作為模型反應對所制備的催化劑進行可見光催化活性評價（ 圖3 ）。首先我們確定了暗反應、無光催化劑以及只有PdCl2的情況下該模型反應沒有任何催化活性。在添加PdCl2的條件下，我們對不同的半導體光催化劑進行了活性篩選，發現只有CdS能有效地進行光催化C-N偶聯生成二級胺（N-苄基苯胺），產率高達1.48 mmolgcat-1h-1。而其他半導體催化劑在反應過程中只能催化生成亞胺（N-苄烯苯胺），且普遍產率較低（< 0.12 mmolgcat-1h-1）。
圖3 可見光催化C-N偶聯反應的催化劑活性篩選
基於CdS對該反應的催化特異性，我們測試了其苯胺的轉化率及產物的選擇性隨時間的變化曲線。從圖4b可以看出，隨著反應的進行，苯胺的轉化率不斷提高，當反應達到16 h後，底物苯胺幾乎完全轉化。隨著反應的進行，亞胺（N-苄烯苯胺）的選擇性不斷降低，而二級胺（N-苄基苯胺）的選擇性不斷提高，表明反應過程中逐步完成了亞胺的加氫過程。
為了進行對比，我們採用浸漬法提前將Pd納米顆粒沉積到CdS表面上並進行光催化活性評價。從圖4c我們發現，沉積Pd納米顆粒的CdS催化活性是單一CdS活性的4倍。這主要是由於Pd納米顆粒作為助催化劑可以有效地提高光生載流子的分離效率。而當我們將Pd以PdCl2的形式加入到反應體系中時，催化活性是單一CdS活性的約6.4倍。而且產物中出現了二級胺（N-苄基苯胺）。也就是說反應體系中原位加入PdCl2能夠促使該反應完成加氫過程，有效實現氫轉移。因此，我們可以初步推斷，光催化反應過程中Pd和CdS表面懸掛的S作用產生的Pd-S物種對實現C-N偶聯起到至關重要的作用。此外，在反應過程中我們可以檢測到氫氣的生成。從圖4d可以看出，單一的CdS在反應過程中幾乎不產生氫氣。而CdS-Pd SAs產氫速率達到11.8 mmolgcat-1h-1，是CdS-Pd NPs的約2.7倍，CdS的近10倍。這一結果也與苯胺轉化率的差異相吻合。
為了驗證CdS表面的S與Pd作用形成了Pd-S物種，從而提高了C-N偶聯反應性能，我們對CdS進行了不同程度的表面修飾。從圖4e可以明顯看出，隨著表面修飾的增強，反應的活性逐漸下降，而且產物苄基苯胺的選擇性也隨之下降。這也就意味著，當我們遮蓋或者去除部分S位點，反應底物在催化劑表面的吸附性能下降，從而導致反應活性降低。另一方面，由於S空位的增多，使得Pd原子很難與S進行配位產生Pd-S物種，從而無法完成C-N偶聯反應過程中的氫轉移，也就不能得到飽和的目標產物二級胺N-苄基苯胺。
圖4 可見光催化活性評價
為了研究在光催化反應過程中不同自由基的作用，我們進行了捕獲實驗。從圖5a可以看出，當體系中加入叔丁醇和苯醌來分別捕獲•OH和•O2-，反應的活性基本沒有發生變化，說明體系中的這兩種自由基對反應基本沒有貢獻。而當體系中加入草酸銨捕獲光生空穴後，產率降為原來的1/3，加入過硫酸鉀捕獲光生電子後，產率降為0。這一結果表明，光生電子和空穴在光催化C-N偶聯反應中有著重要作用。
接著，我們採用超快光譜（TAS）來揭示光照下不同催化劑的載流子衰減動力學。圖5b為不同催化劑的瞬態吸收圖譜以及擬合曲線。採用雙指數模型擬合可獲得兩個弛豫時間τ1和τ2。Τ1代表導帶電子到過渡態的捕獲時間，τ2代表電子與過渡態或者價帶空穴復合的時間。通過對比，CdS-Pd Sas的弛豫時間明顯要長，也就是說，在反應過程中CdS表面單原子態的Pd配位物種Pd-Sx可以作為電子陷阱來捕獲光生電子，提高載流子的分離效率，從而加速光催化C-N偶聯。另外，從CdS導帶轉移到過渡態Pd-Sx中間體的弛豫時間更長，更利於氫原子的吸附。
為了研究不同催化劑對於H的吸附以及轉移能力，我們做了一個N-苄烯苯胺加氫的模型反應。從圖5c可以明顯看出，對於單原子態的CdS-Pd SAs催化劑，N-苄烯苯胺較容易實現光催化加氫到苄基苯胺產物，而單質態的Pd（CdS-Pd NPs）催化劑無法實現加氫過程。這也證明了單原子態的CdS-Pd SAs可以很好地吸附H並完成氫轉移，從而實現加氫過程得到二級胺N-苄基苯胺。
基於以上的機理表徵分析，我們可以給出一個可能的反應機理和路徑（ 圖5d ）。光催化反應前，當體系中同時加入CdS催化劑和PdCl2時，PdCl2很快吸附到CdS表面上與表面懸掛的S原子形成Pd-Sx的配位物種。當CdS被光激發後，表面的Pd-Sx配位物種可以有效捕獲光生電子，形成•Pd-Sx中間態物種，同時光生空穴能夠脫去苯甲醇上的質子，將其氧化成苯甲醛。然後生成的苯甲醛與苯胺進行親核加成反應，產生醇胺中間體。由於醇胺非常不穩定，很快脫水生成亞胺。苯甲醇上脫去的H+較容易吸附到長壽命的•Pd-Sx中間態物種形成H-Pd-Sx。最後，吸附的H又容易脫附，加成到N-苄烯苯胺的N上，實現氫轉移，完成亞胺的加氫過程，得到最後的目標產物N-苄基苯胺。整個過程中，H的吸脫附可以循環進行，因此Pd-Sx物種可以作為有效的氫轉移的橋梁實現加氫過程。此外，過多的吸附H可以從H-Pd-Sx上脫附產生H2。
圖5 反應機理表徵及推測
我們通過DFT模擬計算進一步驗證了為什麼單原子態的CdS催化劑CdS-Pd SAs可以很好地實現光催化C-N偶聯生成N-苄基苯胺（ 圖6 ）。結合EXAFS擬合結果，我們以Pd-S三配位的形式作為計算模型來研究H吸附和反應過程。對於催化劑CdS-Pd NPs來說，在位點1和2的H吸附能分別為-2.801 eV和-2.936eV，而催化劑CdS-Pd SAs的H吸附能為-1.954 eV。通過過渡態能量搜索，可以得出，Pd納米顆粒負載的CdS-Pd NPs的加氫能壘為0.38 eV，而對於單原子態的CdS-Pd SAs來說，由於形成的Pd-Sx配位物種能夠有效地吸附和脫附H，因此脫附的H直接加成到亞胺的不飽和C上，完成加氫過程。
圖6 DFT模擬計算
總結與展望
總的來說，我們設計開發了一種CdS-Pd單原子光催化劑，該催化劑可以有效地用於可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶聯反應，獲得具有工業應用價值的二級胺。同時反應過程中釋放出清潔能源氫氣。結合實驗以及模擬計算，我們推測Pd在光催化反應過程中與CdS表面的S原位配位形成Pd-Sx中間物種，而這一中間體可以提高載流子分離效率以及有效地進行H的吸脫附，構成Pd-Sx •Pd-Sx H-Pd-Sx Pd-Sx的循環過程，實現氫轉移，完成亞胺的加氫過程，得到目標產物N-苄基苯胺。整個過程中，Pd-Sx中間體可以作為有效氫轉移的橋梁實現加氫過程。此外，該催化劑體系具有較好循環能力和底物適應性。這一工作將為溫和條件下實現C-N偶聯反應提供一種新的思路。
作者介紹
鈕峰 ，博士畢業於法國里爾大學（法國國家科學研究中心）（導師Andrei Khodakov教授和Vitaly Ordomsky研究員）。2020年8月加入香港中文大學（深圳）鄒志剛院士團隊從事博士後研究。以第一作者在ACS Catalysis，Green Chemistry，Solar Energy Materials & Solar Cells等期刊上發表SCI論文12篇。目前主要研究方向為多相熱催化、光催化能源轉化。
塗文廣 ，2015年獲南京大學物理學院博士學位。2015至2020年在新加坡南洋理工大學從事研究博士後研究工作。2020年6月起任職於香港中文大學（深圳）理工學院。主要從事於低維光電材料表界面結構的精準設計與構建，實現太陽能驅動下的小分子轉換，取得了一系列重要成果，迄今為止已在Nature Communications, Advanced Material, Advanced functional Material, ACS Catalysis, ACS Energy Letters等期刊上發表論文70餘篇, SCI被引超過8000次，H指數為44。
周勇 ，香港中文大學（深圳）兼職教授。2009 年9月被南京大學物理學院按海外人才引進回國工作，加入南京大學環境材料與再生能源研究中心，聘為教授。主要從事：1、人工光合成二氧化碳轉化為可再生碳氫燃料；2、光電材料的設計和構建；3、高效、低成本鈣鈦礦太陽能電池產業化應用研究。近五年來，以第一作者或通訊作者在 國際重要期刊上發表論文超過 60 篇，其中包括 J. Am. Chem. Soc. (1 篇)、Adv. Mater. (2 篇)、Adv. Funct. Mater. (1 篇)和 Nano Lett. (1 篇)，受邀以第一作者或通訊作者撰寫 2 篇綜述論文。近五年論文他引超過 1600 次，5 篇論文入選 Web of Science 統計的「過去十年高被引論文」, H 指數 46。光催化還原 CO2 研究成果作為主要研究內容，榮獲 2014 年國家自然科學二等獎(排名第四)。主編三本英文專著（Springer 等出版社出版）。多次受邀在國內外相關學術會議上做邀請報告或主持會議。擔任 Current Nanoscience 中國地區編輯和 Mater. Res. Bull.編委。主持承擔國家基金委、 科技 部 973 項目等項目。入選教育部新世紀人才（2010 年）、江蘇省首屆傑出青年基金(2012年)。
鄒志剛 ，2003年憑為教育部「長江學者獎勵計劃」特聘教授，國家重點基礎研究發展計劃「973」項目首席科學家，教育部創新團隊帶頭人，2015 年當選中國科學院院士，2018 年當選發展中國家科學院院士。主要從事新型可再生能源與環境材料方面的研究，鄒院士在光催化領域做出了卓越的貢獻，被媒體稱為「光催化領域的前行者」。鄒志剛院士已在 Nature等國際一流期刊上發表論文 602 多篇，H指數 74，連續 5年入選愛思唯爾材料科學高被引學者，是材料領域有國際影響力的學術帶頭人。申請中國發明專利 200 多項，其中 83 項已獲授權；承擔兩屆國家重大基礎研究計劃 973 項目、國家自然科學基金中日合作項目、 科技 部國際合作重大項目等多項科研項目；獲國家自然科學二等獎 1 項、江蘇省科學技術一等獎 2 項，作為第一完成人獲第 46 屆日內瓦國際發明展金獎及阿卜杜拉國王大學特別獎各 1項。
⑨ 楊建軍的河南大學教授、博士生導師
楊建軍，男，1965年7月出生，教授，博士研究生導師，河南大學特種功能材料教育部重點實驗室黨總支副書記，河南大學特種功能材料教育部重點實驗室光催化材料課題組長，中國可再生能源學會理事和光化學專業委員會委員。
1986年畢業於吉林大學化學系，獲學士學位；1989年畢業於吉林大學化學系，獲碩士學位；2001年畢業於中科院蘭州化學物理研究所，獲博士學位。2001年被推薦為河南省高校青年骨幹教師，2007年被評為河南省教育廳學術技術帶頭人。
作為負責人主持國家自然科學基金項目1項，河南省高校新世紀優秀人才支持計劃項目1項，河南省自然科學基金1項，河南省教育廳科技攻關項目1項，河南省高校青年骨幹教師項目1項，勝利石油管理局橫向課題1項，參加國家「863」和「973」基金項目各1項，作為主要骨幹參加完成國家自然科學基金項目2項。發表學術論文50餘篇，其中SCI收錄和EI收錄論文30餘篇，單篇論文引用率已達180餘次；申請專利7項，已獲批4項；鑒定科技成果2項，其中「光催化抗菌陶瓷製備技術」2003年獲河南省教育廳優秀科技成果一等獎； 2000年獲「河南省教育廳科技優秀論文」一等獎1項，2001年獲「河南省自然科學優秀論文」一等獎1項，2002年獲「河南省教育廳優秀科技論文」一等獎1項，二等獎2項。2003年獲「河南省自然科學優秀論文」一等獎1項，2004年獲「河南省教育廳優秀科技論文」一等獎1項； 2001年參與編寫《中國古代環境保護》一書，近幾年共指導碩士研究生20餘人。
⑩ 何傑是誰啊
1、中國科學院院士編輯本段 何傑 生卒年齡：１８８８－１９７９ 籍貫：廣東番禺 中國科學院學部委員(即中國科學院院士)，是我國現代高等教育界的老一輩教育家和科學家。 １９０６年考入唐山路礦學堂（今西南交通大學，下注「*」者同），學號１１９。初學采礦，後改學鐵道管理。１９０９年留學美國，在科羅拉多礦業學院學習煤礦開采工程，獲采礦工程師學位，繼又獲理海大學研究院理科碩士學位。１９１４年回國，在北京大學任教授，後任北京大學地質系主任，這是我國最早成立的地質學系。先後出版了《國立北京大學地質研究會會刊》和《國立北京大學地質學會會刊》，這些刊物也是我國地質學界較早的出版物，１９２０年他發起成立中國礦冶工程學會，任理事，１９２５年轉教於天津的北洋大學（今天津大學）任礦冶系主任和教務長，一度曾任校務維持委員會主任委員，並代理校務，１９３１年任中山大學理學院地質系主任兼兩廣地質調查所所長。他很重視對國內、外新知識、新技術的引進，自己的教學講義每年都要重新編寫, 增補新資料，在他領導的廣東、廣西地質、礦產調查工作中收集到很多資料，兩廣地質調查所的礦石標本收集和標本鑒定設備已具相當高的水平，還出版了不少刊物和地質圖等。１９３７年出版的《民國名人圖鑒》記載了他的事跡。從抗戰爆發到全國解放初，他曾三度在母校唐山工學院*任教授、礦冶系主任。1952年院系調整，唐院采礦系成為建立北京礦業學院（今中國礦業大學）的基礎力量，何傑於是奉調到北京，籌備建立北京礦業學院，先後被任命為教務長、副院長。他曾組織人員編輯了一本《英漢礦業詞彙》供教學和科研之用。「文革」後，他草擬了一份《發展我國礦業科研的意見》呈給領導部門。１９７８年他參加北京召開的全國科學大會，是大會年齡最大的代表，１９５３年起他當選為北京市政協第一屆委員和第二屆常委委員，並以政協代表身份列席第二屆全國人民代表大會，１９６４年當選為第三屆全國人民代表大會代表。 何傑在北京大學初任工程教授，後在地質學系任系主任，這是我國高等學校中成立最早的地質學系，何傑任系主任7年。主講過的課程有： 地質學概論、經濟地質學、中國礦產專論、采礦工程、鋼鐵專論等。他支持學生組織地質研究會和地質學會開展學術活動，並先後出版了《國立北京大學地質研究會會刊》和《國立北京大學地質學會會刊》，這些刊物是我國地質學界較早的出版物。 何傑在北大期間，曾和馬寅初、胡適、王世傑、顧孟余、李四光等教授一起參加過李大釗領導的反對北洋軍閥干預學校行政和剋扣學校教育經費的斗爭。 1925年，何傑轉教於天津的北洋大學，任礦冶系主任和教務長。北洋大學是我國最早的理工科大學。在北洋大學任職期間他協助校長劉仙州進行教育改革以適應我國國情，並逐步啟用本國教師。北洋大學原是省立，後改為國立，並更換校長。在改變隸屬關系期間，當時的教育部任命何傑為校務維持委員會主任委員代理校務。其後茅以升任校長，何傑仍任教務長。1931年，何傑返回廣州，在中山大學任理學院地質系主任兼兩廣地質調查所所長，為我國地質人才的培養和華南地區地質調查及礦產資源開發做出了巨大貢獻。 抗日戰爭爆發，何傑應茅以升之邀，到剛遷到貴州平越縣的母校唐山工學院*任教。1940年轉到重慶大學任礦冶系主任，並兼任資源委員會採金局的金礦勘探總隊長。1942年復任中山大學理學院院長兼地質系主任和兩廣地質調查所所長。1946年從重慶到唐山，任母校國立唐山工學院*任礦冶系主任。1947年應聘到廣西大學礦冶系任教務長。桂林解放後，桂林市軍事管制委員會任命何傑為廣西大學教務長。 中華人民共和國成立後，何傑重返母校，任中國交通大學唐山工學院*教授、礦冶系系主任。1952年院系調整時轉至中國礦業學院，先後被任命為北京礦業學院教務長、北京礦業學院副院長。他治校期間將教學、科研和生產相結合，建立各類大型實驗室，開展科學研究。其中的礦山機械、水力採煤、重介質選礦、石墨選礦等項目以及開展群眾報礦、采礦運動，對礦產調查與探礦等的研究和生產效益最為顯著。他對學生的學習、生活及德智體諸方面的發展常常親自過問，並率先垂範，積極參加校內的各種體育活動和文娛活動，受到師生的尊敬和愛戴。 1962年1月，我國最老的一個自然科學學術團體——中國地質學會在北京舉行了成立四十周年紀念大會，何傑被推選在大會上作工作報告，介紹了解放後我國地質學科的巨大發展、成果和對社會主義建設事業的巨大貢獻。1964年8月，何傑參加了在北京舉行的國際科學討論會，並在會上發言，向各國科學家們描述了新中國采礦事業的發展和這方面的科學成就。 粉碎「四人幫」後，何傑草擬了《發展我國礦業科研的意見》呈送上級領導部門。他還親赴北京，向上級建議在北京礦業學院原址成立研究生院，以培養高級礦業人才。他還積極促進中國礦業學院與美國的科羅拉多礦業學院掛鉤，開展學術交流。1978年，他參加了在北京召開的全國科學大會，時年90歲，是出席大會年齡最大的代表。方毅副總理看望了他。 何傑積極參加各種政治活動、社會活動。解放初期他就以教育界代表身份參加了天津市各界人民代表大會。1953年起當選為北京市政協第一屆委員會委員和第二屆常務委員會委員。1964年當選為第三屆全國人民代表大會代表。 男，1962.5-，教授，博士，碩士生導師。現任化工學院副院長。安徽省首批高等學校青年骨幹教師，安徽省高校中青年學科帶頭人培養對象。獲南京大學碩士、博士學位，日本國立山梨大學博士後。長期從事物理化學的教學與研究工作，主要研究方向：多相催化、光催化、催化新材料和表界面化學。近年來，在國內外刊物上發表學術論文40餘篇，SCI與EI收錄8篇。目前承擔有安徽省自然科學基金項目、安徽省教育廳自然基金重點項目等科研項目多項 2、成都理工大學副教授編輯本段 男，1965.5-，副教授，博士，成都理工大學地球科學院規劃系 主要研究領域: *城市規劃*生態景觀*地理信息系統等新技術應用領域研究。 主要研究方向: *山地災害形成機制、自然災害干擾的生態景觀修復理論研究、 山區特色小城鎮可持續發展的景觀建築與人文環境研究。 主要科研成果、學術論著、規劃設計業績： 1、粘性泥石流彎道超高在流速計算中的應用 （成都理工學院學報，2001年第4期 ） 2、論滑坡堆積和泥石流堆積的利用 （《全國第五屆應用第四紀學術會議論文集》 第二作者） 3、試析小流域土力類粘性泥石流的匯流過程 （《山地學報》，2001年第五期 第二作者） 4、Auto CAD、3DSMAX和PHOTOSHOP基本教學軟體在城鎮規劃中的應用 （成都理工學院學報，2000年第27期增刊） 5、准噶爾盆地南緣吐魯安集海構造剖面平衡地質檢驗 （成都理工學院學報，20001年第4期 第三作者） 6、國家青年基金項目（49801002）雲南省青年基金資助項目（98D022Q） 泥石流源區飽和礫石土體的有效強度研究 (中國科學院, 《山地學報》) 7: 四川省防洪防災預警系統規劃（與中國科學院山地所合作）國家自然科學基金項目 8：《體驗經濟時代下旅遊項目設計與實證研究》（人文地理）2006年第二作者 9：《論工業區公園的更新與改造》（四川建築）2006第二作者（指導研究生寫作） 10：《都市更新是房地產的點金棒》台灣《建築師》雜志2007年1期。作者:何傑 張國幀 11：「四川省山區城鎮山洪防災規劃」項目（與中國科學院山地所合作） 《四川省山區城鎮山洪災害特徵分析》在《成都理工大學學報自然科學版》第33卷第1期發表。作者: 何傑 高延超 陳寧生 12：「新疆天山天池南岸景觀性生態修復概念性方案」 （與中國科學院山地所合作項目） 13：《邊坡災害防護工程後期景觀形態研究及應用》。（中國地質災害學報）2006.8（指導研究生寫作） 14：「康定香巴拉佛教文化公園修建性詳細規劃」項目同時根據此項目發表 《非物質文化遺產的保護與開發在旅遊酒店經營中的初探——以康定香巴拉文化樂園項目為例》《成都理工學報社會科學版》發表.作者: 、閆亮 何傑（指導研究生寫作） 15：中發表了《試論書法審美與景觀設計》一文；《成都理工大學學報社會科學版》 作者：曾麗群 何傑 16：《淺析「書法篆刻藝術表現形式」在「旅遊標識系統設計」中的應用》。在《四川省第十二次書學討論會論文集》作者：閆亮 何傑 17：《淺析城市規劃專業培養學生邏輯思維與形象思維轉換過程》 《成都理工學報社會科學版》2007.教改增刊何傑 曾麗群 閆亮 單國彬 陳浩 主要規劃設計類：